寧波材料所在Nature Reviews Physics上發(fā)表展望文章“拓?fù)淞孔硬牧系哪茉磻?yīng)用”
拓?fù)洳牧鲜沁^去十多年凝聚態(tài)物理領(lǐng)域的明星材料之一,研究者們追求其拓?fù)浞瞧接沟谋砻鎽B(tài)及無耗散的電子傳輸,并試圖在超導(dǎo)技術(shù)、量子計(jì)算及低能耗器件上實(shí)現(xiàn)應(yīng)用。然而,由拓?fù)涮匦詫?dǎo)致的表面化學(xué)性質(zhì)一直缺乏相關(guān)研究,這也極大限制了人們對(duì)拓?fù)洳牧系恼J(rèn)知與應(yīng)用。中國(guó)科學(xué)院寧波材料技術(shù)與工程研究所李國(guó)偉研究員長(zhǎng)期致力于拓?fù)洳牧系脑O(shè)計(jì)生長(zhǎng)與催化應(yīng)用,系統(tǒng)研究了拓?fù)浣^緣體(Journal of Energy Chemistry, 2021, 62, 516)、磁性外爾半金屬(Science Advances, 2019, 5, eaaw9867; Angewandte Chemie, 2021, 133 , 5864)、狄拉克半金屬(Angewandte Chemie, 2019, 131, 13241; Advanced Materials, 2020, 32, 1908518)等材料的拓?fù)浔砻鎽B(tài)與拓?fù)潆娮拥拇呋?yīng),并給出了基于材料本征電子結(jié)構(gòu)的催化活性位點(diǎn)快速判定方法(Advanced Materials, 2022, 34, 2201328)。
近期,李國(guó)偉研究員與中山大學(xué)羅惠霞教授及嚴(yán)凱教授合作,受Nature Reviews Physics高級(jí)編輯Ankita Anirban博士的邀請(qǐng),發(fā)表了題為“Topological quantum materials for energy conversion and storage”的展望論文,系統(tǒng)綜述了拓?fù)淞孔硬牧显谀茉创呋皟?chǔ)能等領(lǐng)域的應(yīng)用進(jìn)展,并提出了基于磁性、磁場(chǎng)等手段的效率優(yōu)化策略。
文章從影響分子在固-液兩相界面處的吸附出發(fā),討論了影響分子成鍵、電子轉(zhuǎn)移及氧化還原動(dòng)力學(xué)的關(guān)鍵因素??紤]到任何催化和電化學(xué)儲(chǔ)能等過程均涉及到電子的傳遞,研究人員認(rèn)為催化材料的可成鍵軌道形狀、導(dǎo)電性、遷移率、費(fèi)米面處的電子濃度等因素均可影響化學(xué)反應(yīng)的效率。而得益于拓?fù)洳牧溪?dú)特的受拓?fù)浔Wo(hù)的活躍表面電子態(tài)與拓?fù)潆娮?,使得此類材料成為研究化學(xué)反應(yīng)機(jī)理及提升化學(xué)反應(yīng)效率的理想體系。
文章從“氫還原”模型反應(yīng)出發(fā),綜述了最早被發(fā)現(xiàn)的拓?fù)浣^緣體材料的催化效應(yīng)。以Bi2Se3為代表的強(qiáng)拓?fù)浣^緣體體系是最先被研究的材料之一,研究證實(shí)即使是存在缺陷及表面氧化的情況下,仍然可以保持其拓?fù)潆娮咏Y(jié)構(gòu),并能夠和吸附的小分子發(fā)生直接電子轉(zhuǎn)移作用。但是受制于化學(xué)穩(wěn)定性及p軌道電子貢獻(xiàn)的表面態(tài),造成了表觀催化效率的低下。這也催生了接下來人們對(duì)拓?fù)浒虢饘俚臉O大研究興趣。受益于d軌道電子的參與,使得小分子的吸附、脫附、電子轉(zhuǎn)移可以在較穩(wěn)定的狀態(tài)下進(jìn)行,并發(fā)現(xiàn)了多種具有極高本征催化活性的催化材料體系,如手性半金屬PtGa等。不僅如此,拓?fù)洳牧蠈?duì)多電子轉(zhuǎn)移反應(yīng)也有著重要的影響,包括水氧化反應(yīng)、CO2還原以及合成氨過程等。
拓?fù)洳牧系牧硗庖粋€(gè)重點(diǎn)應(yīng)用領(lǐng)域是在電化學(xué)儲(chǔ)能方面。與傳統(tǒng)多孔碳電極材料相比,拓?fù)浒虢饘偬疾牧峡稍诒3制涠嗫捉Y(jié)構(gòu)的前提下,仍然具有優(yōu)異的電導(dǎo)率,對(duì)離子在其中的遷移等過程非常有利。因而拓?fù)涮疾牧铣蔀榱水?dāng)前電極材料的熱門候選體系,包括鋰離子電池、鈉離子電池以及超級(jí)電容器等。最后,文章總結(jié)了拓?fù)淠茉床牧厦媾R的研究挑戰(zhàn),并展望了磁場(chǎng)以及調(diào)控電子自旋極化所帶來的積極效果,認(rèn)為通過磁結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)以及自旋這一自由度的引入,可以實(shí)現(xiàn)基于小磁場(chǎng)的、面向工業(yè)級(jí)電流密度的催化材料(如制氫反應(yīng))。
這一成果以“Topological quantum materials for energy conversion and storage”為題發(fā)表在權(quán)威期刊Nature Reviews Physics(論文信息:Nat. Rev. Phys., 2022, https://doi.org/10.1038/s42254-022-00477-9)上。通訊作者為中山大學(xué)羅惠霞教授、嚴(yán)凱教授,以及中科院寧波材料所李國(guó)偉研究員。該研究得到了中科院寧波材料所“團(tuán)隊(duì)人才”項(xiàng)目、“所長(zhǎng)基金科研項(xiàng)目-青年項(xiàng)目”的支持。

圖1 電子的電荷與自旋屬性和電化學(xué)反應(yīng)的關(guān)聯(lián)

圖2 拓?fù)洳牧现薪饘倩钚晕稽c(diǎn)的自旋極化及磁結(jié)構(gòu)與分子吸附與轉(zhuǎn)化密切相關(guān)
(磁材實(shí)驗(yàn)室 李國(guó)偉)