寧波材料所在光驅(qū)動(dòng)CO2高值化方面取得進(jìn)展
利用可再生能源進(jìn)行二氧化碳高值化轉(zhuǎn)化是實(shí)現(xiàn)“碳達(dá)峰碳中和”偉大目標(biāo)的重要途徑。其中,以CO2為原料合成環(huán)狀碳酸酯(可作為重要有機(jī)溶劑和電池電解液)是一條CO2高效應(yīng)用的重要路線。
中國科學(xué)院寧波材料技術(shù)與工程研究所氣體催化與分離團(tuán)隊(duì)和電化學(xué)環(huán)境催化團(tuán)隊(duì)分別從理論設(shè)計(jì)和實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證兩方面出發(fā),設(shè)計(jì)了面向上述催化反應(yīng)的高效催化劑。研究團(tuán)隊(duì)以Al(NO3)3和C3N4為前驅(qū)體,通過兩步熱解法制備了具有高含量Al單原子負(fù)載的氮摻雜多孔碳納米片(Al-N-C,圖1)。光照下,Al-N-C催化環(huán)氧化合物與CO2的環(huán)加成反應(yīng)的性能顯著優(yōu)于同等熱效應(yīng)條件下的催化性能(圖2)。實(shí)驗(yàn)分析和理論計(jì)算表明,光照不僅能激發(fā)的Al-N-C的光熱轉(zhuǎn)化性能,還利于Al-N-C催化劑的光生電子向環(huán)氧化物反應(yīng)物轉(zhuǎn)移,從而加速環(huán)氧化合物的開環(huán)步驟(決速步,圖3),實(shí)現(xiàn)高附加值環(huán)狀碳酸酯的高效制備,具有潛在的應(yīng)用價(jià)值。該工作發(fā)表在Adv. Mater. 2021, DOI: 10.1002/adma.202103186上。
該工作得到了國家自然科學(xué)基金(21803074、51872306、21865039)、國家重點(diǎn)研究開發(fā)計(jì)劃(2018YFB0704300)、寧波科技創(chuàng)新2025計(jì)劃(2019B10046、2020Z059、2020Z107)、博新計(jì)劃(BX20190340)、中國博士后科學(xué)基金(2019M660146)等項(xiàng)目的資助。

圖1 高含量Al單原子負(fù)載的N-C催化劑

圖2 Al-N-C催化劑光驅(qū)動(dòng)CO2環(huán)加成反應(yīng)

圖3 Al-N-C催化劑光驅(qū)動(dòng)CO2環(huán)加成反應(yīng)的機(jī)理研究
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