寧波材料所在垂直磁各向異性和界面Dzyaloshinskii-Moriya相互作用領(lǐng)域取得系列重要進(jìn)展
鐵磁材料中的垂直磁各向異性(PMA)和Dzyaloshinskii-Moriya相互作用(DMI)是實(shí)現(xiàn)高效自旋電子器件的關(guān)鍵參量。增強(qiáng)鐵磁材料PMA的傳統(tǒng)方法有:構(gòu)建具有大的自旋軌道耦合(SOC)強(qiáng)度的重金屬(HM)-鐵磁界面或者構(gòu)建氧化物-鐵磁金屬界面。提升鐵磁金屬體系的DMI同樣需要具有較大的SOC,兼需空間反演對(duì)稱破缺的界面,因此,重金屬Pt、Ir等常被用來與鐵磁金屬構(gòu)建界面從而調(diào)控DMI。與傳統(tǒng)的重金屬材料相比,氧化物材料具有一些特殊的自由度,例如復(fù)雜氧化物的終端和鐵電氧化物的極化。因此,通過構(gòu)建不同終端的鐵電氧化物與鐵磁金屬的界面,有希望利用新的自由度來實(shí)現(xiàn)PMA和界面DMI的調(diào)控。
近日,新加坡國立大學(xué)陳景升教授團(tuán)隊(duì)和中國科學(xué)院寧波材料技術(shù)與工程研究所量子功能材料團(tuán)隊(duì)楊洪新研究員等人針對(duì)鐵電氧化物與鐵磁金屬界面展開深入研究并取得重要進(jìn)展。團(tuán)隊(duì)利用鐵電材料BaTiO3(BTO)作為氧化層,成功合成了兩種不同終端即BaO-和TiO2-的BTO薄膜,研究了氧化物/鐵磁金屬界面中的PMA和DMI,從實(shí)驗(yàn)和理論上闡明了氧化物終端和極化對(duì)PMA和DMI的調(diào)控作用。
理論研究表明,F(xiàn)e在BaO-BTO和TiO2-BTO兩種結(jié)構(gòu)中的磁各向異性(MAE)分別為1.00和0.38 mJ/m2,很好地與實(shí)驗(yàn)中的界面各向異性常數(shù)(Ki)相吻合。二階微擾理論說明兩種終端不同的MAE是由Fe的dxy與dx2-y2軌道雜化決定(圖1),從而使BaO-BTO/Fe表現(xiàn)為PMA,TiO2-BTO/Fe表現(xiàn)為IMA。計(jì)算同時(shí)發(fā)現(xiàn)BTO/Fe/Pt異質(zhì)結(jié)構(gòu)中TiO2-和BaO-終端的DMI分別為5.09和8.39mJ/m2,與實(shí)驗(yàn)上測(cè)得的不同終端的DMI大小關(guān)系相吻合。計(jì)算結(jié)果表明,BTO/Fe/Pt異質(zhì)結(jié)構(gòu)中的DMI主要來源于BTO/Fe和Fe/Pt這兩個(gè)界面的競(jìng)爭(zhēng)。更進(jìn)一步,研究人員通過對(duì)于不同極化界面的計(jì)算,闡明了BTO層的不同終端而并非極化在BTO/Fe界面的PMA和DMI調(diào)控過程中起到了最主要的作用。該工作證明了氧化物終端對(duì)于鐵磁金屬PMA與DMI的調(diào)控作用,從而為PMA和DMI的調(diào)控提供了一條嶄新路徑,同時(shí)為低功耗的自旋電子學(xué)器件設(shè)計(jì)提供了新思路。
該工作以題為“Perpendicular Magnetic Anisotropy and Dzyaloshinskii-Moriya Interaction at an Oxide/Ferromagnetic Metal Interface”的論文發(fā)表在Phys.Rev.Lett.124,217202(2020)。
之前研究還表明除了重金屬-鐵磁金屬界面可以得到大的DMI,石墨烯/鐵磁金屬界面能通過Rashba效應(yīng)誘導(dǎo)出較大的DMI(Nat. Mater. 17, 605 (2018));與此同時(shí),不同濃度的氫化石墨烯已經(jīng)被成功制得(Science 323,610 (2009);ACS Nano 4, 6146 (2010);Nat. Mater. 9, 315 (2010);Adv. Mater. 30, 1801838 (2018))。這些實(shí)驗(yàn)結(jié)果暗示了通過氫化的方法可能有效調(diào)控石墨烯/鐵磁界面中的磁性。
中科院寧波材料所量子功能材料團(tuán)隊(duì)楊洪新研究員等人基于第一性原理系統(tǒng)研究了石墨烯/鈷界面結(jié)構(gòu)中石墨烯表面氫濃度對(duì)DMI的影響。研究發(fā)現(xiàn),吸附不同濃度氫的石墨烯/鈷界面DMI隨鈷層厚度增加呈周期性震蕩并在鈷厚度為5層時(shí)趨于穩(wěn)定;DMI的強(qiáng)度隨氫濃度的增加而改變,某些情況下甚至改變手性(圖2)。通過計(jì)算鈷的d軌道態(tài)密度并結(jié)合一階微擾理論可知,鈷dxy與dz2軌道占據(jù)態(tài)的變化導(dǎo)致了DMI的改變(圖3)。該研究為調(diào)控DMI的強(qiáng)度乃至手性提供了一條有效路徑。
上述工作以“Reversible control of Dzyaloshinskii-Moriya interaction at the graphene/Co interface via hydrogen absorption”為題發(fā)表在Phys.Rev.B101,104406(2020)。
該系列工作得到了國家自然科學(xué)基金(11874059)、浙江省自然科學(xué)基金(LR19A040002)、中國科學(xué)院原始創(chuàng)新0-1項(xiàng)目(ZDBS-LY-7021)、中國博士后科學(xué)基金、歐洲Graphene Flagship等項(xiàng)目的支持。同時(shí)感謝中科院寧波材料所超算平臺(tái)對(duì)計(jì)算工作的大力支持。

圖1 (a)和(b)分別為TiO2-BTO/Fe和BaO-BTO/Fe結(jié)構(gòu)圖,黃色、綠色、藍(lán)色和紅色分別表示Fe、Ba、Ti和O原子;(c)和(d)分別為TiO2-和BaO-終端中Fe原子態(tài)密度;(e)和(f)分別為TiO2-和BaO-終端中Fe原子軌道分辨MAE

圖2 (a) Co(4ML)/Gr-4/8H的CW和ACW示意圖,箭頭表示旋轉(zhuǎn)方向;(b) 表示不同氫濃度DMI對(duì)Co層厚度的變化;(c) Co/graphene和Co/graphene-4/8H中與DMI相關(guān)的SOC能量隨Co厚度的變化;(d) 不同氫濃度下Co原子的平均磁矩隨厚度的變化

圖3 (a)-(d)分別表示不同氫濃度的石墨烯/Co界面中Co原子態(tài)密度;(e)和(f)分別表示Co/graphene和Co/graphene-4/8H兩種結(jié)構(gòu)的能級(jí)示意圖
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